天启六年（1626年）春，后金在宁远之战中失利，对内喀尔喀的支持明朝的行为表示不满，于是第二次讨伐内喀尔喀。内喀尔喀被打得溃不成军，其领袖卓里克图在西拉木伦河遇到林丹汗。林丹汗严厉批评卓里克图对其不忠以及内喀尔喀在明朝和后金之间摇摆不定的态度，并趁机吞并了卓里克图的余部。同年八月，努尔哈赤去世，皇太极继承后金汗位。皇太极以扎鲁特部多次劫杀后金使臣为由，第三次讨伐内喀尔喀。林丹汗再次趁机攻击内喀尔喀残部，进一步削弱了内喀尔喀的力量，使其几乎土崩瓦解，只剩下巴林部和扎鲁特部。
六、西迁右翼
在科尔沁部加入后金阵营以及内喀尔喀五部被严重削弱之后，皇太极开始向林丹汗的察哈尔部施加压力。察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉部处于林丹汗和皇太极势力的夹缝之中，它们试图充当调停者的角色。天启七年（1627年）初，奈曼和敖汉派绰尔济喇嘛前往沈阳与皇太极议和。皇太极不仅暗示奈曼和敖汉归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。
林丹汗得知奈曼和敖汉与后金通款的事实后，不仅没有理解他们的立场，反而决定讨伐这两部。奈曼和敖汉不堪林丹汗的压力，于天启七年（1627年）六月背叛林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。
在这种情况下，林丹汗被迫选择西迁。西迁的原因主要有以下几点：首先，他在左翼地区已经失去了众多盟友的支持，加之后金势力日益壮大，迫使他不得不寻找新的生存空间；其次，他试图利用右翼地区力量较弱的机会，兼并诸部，恢复蒙古大汗的地位；第三，察哈尔部与明朝贸易的重要据点广宁已经失陷，林丹汗希望通过兼并右翼诸部来控制明朝给予右翼的丰厚贸易权益。
天启七年（1627年）十月，林丹汗率领数万众离开辽河套，开始西迁。他留下多罗特部留守故地。西迁过程中，林丹汗迅速击败了宣府、蓟州边外的喀喇沁部以及宣府、大同边外的土默特部，在右翼地区站稳脚跟。经过几场战役，如赵城之战、埃不哈之战等，林丹汗在崇祯元年（1628年）底基本平定了右翼地区，驱逐了顺义王卜失兔（土默特俺答汗之孙），并废除了代表大汗管理右翼的世袭官职济农额璘臣。随着林丹汗的胜利，右翼诸部相继归附了后金。
另一方面，留在辽河套的察哈尔部也开始瓦解。奈曼、敖汉两鄂托克已经投靠后金，阿喇克卓特也紧随其后降金。浩齐特、乌珠穆沁、苏尼特三鄂托克则北上投奔了漠北外喀尔喀硕垒台吉（后来的车臣汗）。
七、四面对敌
崇祯元年（1628年）二月，皇太极率领后金军在敖木林歼灭了多罗特部。五月，他又派济尔哈朗和豪格再次前往敖木林，清剿古泰塔布囊等察哈尔残部。这些行动导致后金兼并了察哈尔故地。同年九月，皇太极听信了喀喇沁贵族提供的错误情报，认为林丹汗已经在赵城被击溃，于是组织了第一次对察哈尔的大规模远征。然而，由于科尔沁部的不配合，后金军只在追至兴安岭并收服了一些察哈尔余众后就折返，未与林丹汗正面交战。
崇祯二年（1629年）十月，皇太极再次动员后金与蒙古大军西征，但最终选择了攻打明朝，导致了己巳之变。
此时，林丹汗与明朝的关系也日益恶化。他西迁的一个重要目标是获得右翼所拥有的“市赏”，但明崇祯帝即位后取消了这些赏赐，林丹汗派去索要赏赐的大臣贵英恰被明军杀害。因此，林丹汗于崇祯元年（1628年）六月大举入侵大同，屠杀明朝军民数万人，几乎攻占了大同城。明朝原本希望通过右翼诸部抵御林丹汗，但在崇祯元年底时右翼地区已被林丹汗平定。明朝不得不于次年恢复“市赏”，以期缓和与林丹汗的关系。尽管如此，由于“塞外霜早，颗粒无收兼厉疫盛行”，林丹汗的实力受到了极大的削弱，兵员严重减少。即便如此，林丹汗仍在崇祯四年（1631年）和崇祯五年（1632年）侵犯明朝边境。
在与后金和明朝的对抗之外，林丹汗还继续打击其他蒙古部落。从崇祯二年（1629年）开始，他进军漠北蒙古，击破了当时风头正盛的外喀尔喀右翼的和托辉特部（阿勒坦汗王朝），迫使和托辉特部于崇祯四年（1631年）向俄国求援。林丹汗还杀害了漠北外喀尔喀诸部派到右翼的使者，引起了漠北诸部的恐慌。同年十一月，林丹汗东征西拉木伦河，奇袭已降金的阿噜科尔沁部达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲自率领2000名精锐骑兵赶来，但林丹汗早已撤离。
八、赍志以殁
林丹汗西迁以来，虽然取得了一些军事胜利，但他的行动也使得他与大多数蒙古封建主之间的关系恶化，陷入了孤立无援的境地。漠西和漠北原本就不臣服于林丹汗，而漠南诸部在他的打击下纷纷向东投奔后金。皇太极一心想要除掉林丹汗，崇祯四年（1631年）四月就已经准备讨伐林丹汗，但在科尔沁部首领奥巴的劝说下推迟了行动。
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