随后，周延儒与温体仁的争斗升级，双方互有攻讦。周延儒利用亲信陈于泰攻击温体仁，而温体仁则唆使宣府太监王坤弹劾陈于泰，进而牵扯到周延儒。周延儒被迫自请辞职，但被崇祯帝挽留。然而，当刑科都给事中陈赞化揭露周延儒招权纳贿，尤其是对原内阁首辅李标说可以影响崇祯帝旨意，称崇祯帝为“羲皇上人”时，周延儒陷入了前所未有的危机。
崇祯帝对此事极为重视，追问详情。在无可抵赖的情况下，周延儒于崇祯六年（1633年）六月被迫辞职，回到了家乡宜兴。周延儒试图通过推荐他人来制约温体仁，但最终未能成功，温体仁顺利接替他成为内阁首辅，标志着周温倾轧的阶段性胜利，也昭示了周延儒政治生涯的重大转折。
四、再任首辅
周延儒的再次复出，是在崇祯十四年（1641年），彼时的明朝已陷入内外交困的局面。内有农民起义的烽火蔓延，外有满清的虎视眈眈，朝野上下人心惶惶。温体仁倒台后，其亲信张至发、薛国观相继接任首辅，但局势并未好转。复社成员吴昌时，作为周延儒的门生，与复社领袖张溥联手，耗费巨资结交崇祯帝身边的宦官，如曹化淳、王裕民、王之心等，意图推动周延儒重返政坛。与此同时，崇祯帝也有意再次起用这位曾被罢黜的首辅。
九月十二日，周延儒与贺逢圣一同进京，次日便得到崇祯帝的召见，随即官复原职，出任内阁首辅。在赴京途中，周延儒曾对门生杨士聪坦言，自己深知复出必致祸，但出于责任与使命，他不敢不来。这番话语，既透露了周延儒内心的忧虑，也反映了他对国家大事的担当。
周延儒复出后，迅速着手实施了一系列改革措施，包括释放漕粮白粮欠户、减免积年拖欠赋税、减轻兵灾岁荒地区的田赋负担、宽宥轻罪犯人、恢复被错误处分的举人资格、增加取士名额、召回因直言而遭贬的官员等。崇祯帝对这些政策全盘接受，并赐宴为其洗尘，显示出对周延儒的高度信任与期待。
在施政过程中，周延儒确实展现出了贤相之风，提拔了不少有声望的士大夫，取得了一定的政绩，赢得了朝廷内外的赞誉。崇祯帝对周延儒的倚重达到了前所未有的高度，不仅尊称其为“元辅”“先生”，而且频繁赐坐、赐膳，对周延儒的奏折几乎当日批复，即便偶有延迟，也会附上解释，并表达出对周延儒如同左右手般重要性的深切感受。
崇祯十五年（1642年）正月初一，崇祯帝在皇极殿的隆重仪式后，特意召见阁臣，以师席之礼待之，表达了对阁臣，尤其是周延儒的厚望，期望在他们的辅佐下实现天下治平。周延儒对此却显得忧心忡忡，他意识到皇帝的期望越高，未来的责任和可能的责备也将越重。
五、欺君误国
周延儒的晚年政治生涯，因一系列决策失误和行为失当，最终导致了其政治生命的终结。在明朝内外交困的背景下，周延儒再次被委以重任，但其表现却远未达到崇祯帝和民众的期望，反而加速了其政治生涯的崩溃。
在崇祯十五年（1642年），面对清军的再次入侵，周延儒作为内阁首辅，未能提出有效对策，而是选择了一个看似迷信的手段，希望通过宗教仪式来抵御外敌，这一行为不仅未能挽回颓势，反而暴露了其无力应对现实挑战的困境。当崇祯帝询问其关于与清和谈的意见时，周延儒的沉默不语，更是让皇帝对其失去了信心，预示着其政治地位的下滑。
随着清军的深入，周延儒被委任督师，负责阻击清军。然而，他的行动却充斥着敷衍与虚伪。在接到命令后，周延儒虽迅速出征，但在战场上的表现却是彻头彻尾的失败。他不仅未亲自指挥战斗，反而在后方享受盛宴，与将领们沉溺于酒色之中，完全置国家安危于不顾。周延儒及其随行官员还不断地向朝廷上报虚假的胜利消息，谎称连战皆捷，这一系列行为极大地误导了崇祯帝，也损害了明军的士气和战斗力。
更为严重的是，周延儒在督师期间的腐败行为，如收取贿赂为将领叙功，进一步恶化了军中的纪律，加剧了军队的涣散。当崇祯帝得知真相后，对周延儒的愤怒达到了顶点。尽管最初崇祯帝对周延儒仍有几分宽容，允许其体面地退休，但周延儒的行为已触及了皇帝的底线，也触怒了朝野的公愤。
周延儒的最终结局，不仅是个人悲剧的体现，也是晚明政治腐败和统治阶层无能的象征。他的失败，反映了明朝末年中央政府的软弱无力，以及面对内外危机时的束手无策。周延儒的故事，是对后人的一次警醒，提醒着每一个执政者，权力的行使必须谨慎，否则不仅会危害国家，也会毁灭个人。
六、获罪赐死
周延儒的政治生命，在一系列的指控和审判中走向终结。崇祯帝对周延儒的不满与日俱增，特别是当清军第六次入侵，周延儒督师无功，加之后续的腐败指控，使得皇帝对这位曾经倚重的首辅彻底失望。周延儒被召回京城后，面临的是前所未有的严峻形势，各种攻讦纷至沓来，揭露其种种不法行为，包括通过幕客招权纳贿、与内侍勾结等。
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